Siglo XIX en adelante

En el siglo XIX es cuando este concejo sufre grandes transformaciones, así en 1816 Castrillón e Illas, intentan separarse de la jurisdicción de la villa de Avilés, cosa que lograron después de unos años y gracias a las ideas liberales de la época, alcanzando su independencia administrativa. Este siglo traería consigo una revolución en el municipio con el asentamiento de la Real Compañía Asturiana de Minas en el poblado de Arnao. Tras el cierre de la mina en 1915, la actividad se traslada a San Juan de Nieva, donde la Asturiana de Zinc, actual sucesora de la Real Compañía, tiene hoy en día una de las mayores fábricas de zinc del mundo.

En el siglo XX, hay una gran transformación industrial y económica pero destaca el cambio social producido. Se crea el poblado de Arnao, con la construcción de viviendas jerarquizadas según el cargo que ocupara cada persona, y con hospitales, economatos y escuelas. También se convierte en el destino veraniego de la burguesía avilesina y asturiana. A mediados del siglo XX se crea Ensidesa, que atraerá gran cantidad de mano de obra de Castrillon. En Arnao, la Real Compañía Asturiana de Minas crea una filial que será Asturiana de Zinc, todo esto trajo una época de gran crecimiento hasta la década de 1970 en la que empieza a marcarse la crisis, aún así Castrillon seguirá manteniendo su crecimiento debido al turismo y a las segundas viviendas de veraneo debido a su calidad medioambiental.